国家自然科学基金(21106015)
- 作品数：3 被引量：4H指数：1
- 相关作者：高岩张敏孙立成刘昭于泽更多>>
- 相关机构：大连理工大学瑞典皇家工学院更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划国家教育部博士点基金更多>>
- 相关领域：理学化学工程更多>>
- 基于分子催化剂光驱动水氧化器件的研究进展被引量：1
- 2014年
- 光解水制氢是人们解决未来能源危机的一种重要构想,构建高效的光电化学池是实现这一构想的重要途径,而光驱动水氧化的顺利进行是实现这一过程的关键.本文总结了近年来基于分子催化剂及染料敏化的光驱动水氧化分子器件的研究和进展,介绍了这些分子器件的组装和性能研究等,并根据这些研究的优点和不足提出一些浅见.
- 高岩段丽娜张敏孙立成
- 关键词：光解水分子器件
- 单核钌催化剂化学催化和光催化水氧化反应(英文)被引量：1
- 2013年
- 合成了一系列含有不同对位取代基团的吡啶轴向配体的单核钌化合物Ru(bda)(pic)2(H2bda = 2,2'-联吡啶-6,6'-二羧酸; pic =对甲基吡啶), 对化合物的结构进行了核磁、质谱和X射线单晶衍射表征, 并在中性和酸性条件下研究了这些化合物的电化学性质.以硝酸铈铵为氧化剂, 对催化剂的催化活性进行了测试, 并以[Ru(bpy)3]2+为光敏剂, S2O82 为电子牺牲剂, 在三组分体系中考察了这些化合物的光催化活性. 研究发现, 在化学法水氧化反应中, 化合物1由于其轴向配体4,4'-联吡啶在酸性条件下能够发生质子化, 从而增强了吸电子效应, 因此表现出最高的催化活性, 催化循环数达到4000. 在光催化水氧化反应中, 化合物2因其轴向配体具有最强的吸电子能力而表现出最高的催化活性, 反应2h的催化循环数达到270. 结果表明, 轴向配体的吸电子能力明显提高了这类Ru催化剂催化水氧化反应活性.
- 姜毅李斐黄芳张彪彪孙立成
- 关键词：分解水钌配合物光催化
- 溴的吸电子效应对Ru-bda(H2bda=2,2′-联吡啶-6,6′-二羧基)型催化剂催化水氧化的性能影响（英文）被引量：2
- 2015年
- 太阳能高效转化和利用是实现能源结构调整、节能减排、保障社会健康发展的重要途径.光解水制氢是实现太阳能转化成化学能,解决能源需求和环境污染一个理想方法,其中水氧化反应是制约太阳能转化的关键.近几十年来,科学家们一直致力于开发高效、稳定的水氧化催化剂,以实现高效水分解获得太阳能转化为化学能所需的质子和电子.在众多水氧化催化剂中,基于Ru的分子催化剂因其结构简单、效果突出,受到人们广泛关注.本文报道了一系列Ru-bda类型的单核Ru催化剂,通过在核心配体上进行Br取代,获得三个新催化剂2,3,5,[Ru(Ln)(picoline)2](H2L1=4-溴-2,2′-联吡啶-6,6′-二羧酸(4-Br-bda),picoline=4-甲基吡啶,2;H2L2=4,4′-二溴-bda,3)和[Ru(L1)(isoquinoline)2]5(isoquinoline=异喹啉),并对其结构进行全面的表征.电化学结果表明,在核心配体中引入Br原子导致催化剂氧化中心的氧化电位有所增加,其原因是取代基Br的吸电子能力降低了中心金属Ru的电子云密度,从而使其氧化电位升高.在催化水氧化反应中,以硝酸铈铵为氧化剂,在p H=1.0的水溶液中对催化剂1-5的催化水氧化活性进行研究.研究发现反应随着取代基Br的引入,催化剂催化水氧化活性逐渐降低,说明在核心配体上的引入吸电子基团不利于Ru-bda型催化剂催化活性的提高.为了深入了解Br取代基效应对催化剂活性的影响,本文重点研究了催化剂1-5的动力学过程和催化水氧化机理.在酸性条件下,通过利用紫外-可见吸收光谱仪研究氧化剂Ce(IV)在360 nm处的紫外吸收变化,进而阐明催化剂催化水氧化的反应机理.保持氧化剂Ce(IV)的初始浓度为1.5 mmol/L,改变催化剂的浓度为0.1μmol/L至6.0μmol/L,对反应最初10 s的数据进行线性拟合和对数计算,分别得到的催化剂1-5的反应级数为2.08,1.79,1.61,2.19和1.90,这表明催化剂2和3与催化剂1的反应机理有所不同.由�
- 刘昭高岩于泽张敏刘建辉
- Solar Water Oxidation by A Supramolecular Assembly with High Quantum Efficiency
- <正>Photocatalytic oxygen evolution(water oxidation)is the crucial step for solar water splitting.Despite signi...
- Hua Li李斐Yong WangLicheng Sun
- 文献传递
- 基于铁催化剂的均相水氧化反应研究
- 实现高效的水氧化是突破光解水瓶颈的关键所在。和传统的金属氧化物相比，分子水平水氧化催化剂具有结构和性能便于调控的优点。过去几年里，本课题组基于单核钌配合物开发了一系列高效分子水平水氧化催化剂，在化学法水氧化[1]、电化学...
- 李斐张彪彪于丰收周旭徐爱文孙立成
- 关键词：铁催化剂光催化活性
