教育部“新世纪优秀人才支持计划”(NCET-09-0399)
- 作品数：4 被引量：15H指数：3
- 相关作者：冯雄汉谭文峰刘凡邱国红殷辉更多>>
- 相关机构：华中农业大学中国科学院中国科学院城市环境研究所更多>>
- 发文基金：教育部“新世纪优秀人才支持计划”国家自然科学基金高等学校全国优秀博士学位论文作者专项资金更多>>
- 相关领域：环境科学与工程理学天文地球更多>>
- 不同氧化度六方水钠锰矿的结构研究被引量：3
- 2013年
- 通过反复试验法(trial-and-error)粉末X射线衍射(XRD)结构模拟和X射线吸收光谱(XAS)研究了不同锰平均氧化度(manganese average oxidation state,Mn AOS)六方水钠锰矿的结构变化特点。合成的系列六方水钠锰矿中(样品HB1到HB6),Mn AOS由3.92减小为3.67,晶胞参数b由2.838增加至2.848。在a-b平面上的紧密堆叠尺寸(CSD)由12.0 nm减小至7.0 nm,沿c轴堆叠的锰氧八面体层数约为10.6～13.4层。随着Mn AOS逐渐降低,样品中八面体空位含量由18%减小至8%。Mn AOS与空位含量呈极显著正相关,它们与晶胞参数b呈负相关。X射线吸收近边结构光谱(XANES)线性拟合表明,样品中Mn主要以+4价存在,随着空位含量的减少,低价锰(Mn2+/3+)含量逐渐增多。扩展X射线吸收精细结构光谱(EXAFS)全多重散射模型拟合分析表明,不同氧化度六方水钠锰矿样品的晶体结构和Mn局域配位环境基本相同。由于空位含量和颗粒尺寸减小,从HB1到HB6的表观锰位点占有率(focc)由0.74减小至0.66。随着Mn AOS逐渐降低,Mn-Mn(O)配位壳平均键长增加。
- 殷辉冯雄汉赵巍胡天斗谭文峰刘凡
- 关键词：水钠锰矿粉末X射线衍射
- 含Ni六方水钠锰矿的表征及其对Pb^(2+)(Zn^(2+))环境行为的影响被引量：3
- 2012年
- 六方水钠锰矿是土壤中普遍存在、活性最强的氧化锰矿物。它常常富集各种过渡金属如Ni等,对其地球化学行为具有重要影响。在六方水钠锰矿形成过程中加入Ni2+,Ni以+2价存在于矿物中。进入水钠锰矿结构中的Ni大部分以[NiO6]八面体形式存在于层内;部分Ni存在于八面体空位上下方。含Ni水钠锰矿沿c轴方向堆叠锰氧八面体层数逐渐减小,而a-b板面晶体大小没有明显变化,即层片状晶体逐渐变薄,比表面积显著增大。随着Ni含量的增加,水钠锰矿结构中锰氧八面体空位数减少,而层边面吸附位点数基本保持不变,其对重金属离子(Pb2+/Zn2+)吸附去除能力逐渐降低。本文为明确过渡金属离子(Ni)对土壤中氧化锰矿物的形貌、结构及其性质的影响提供了参考。
- 殷辉谭文峰冯雄汉崔浩杰邱国红刘凡
- 关键词：锰氧化物PB2+
- 掺钴水钠锰矿对铅的吸附及对砷的氧化被引量：7
- 2011年
- 为了研究过渡金属离子掺杂对锰氧化物作为环境友好材料物理化学性质的影响,在浓盐酸还原高锰酸钾制备水钠锰矿过程中添加氯化钴,在常压回流条件下一步合成了三维纳米微球状水钠锰矿,考察了其铅吸附和砷氧化能力.应用粉晶X射线衍射、化学分析、N2物理吸附、场发射扫描电镜(FE-SEM)、X射线光电子能谱(XPS)等手段表征产物晶体结构、化学组成、微观形貌和元素化学状态.当初始钴锰摩尔比从0.05增加到0.20时,钴的引入没有改变水钠锰矿层状结构和微观形貌,但掺钴水钠锰矿的结晶度有所减弱.化学分析和XPS分析表明,随着钴含量的增加,矿物中锰平均氧化度降低,Mn3+和Mn4+含量分别与钴含量呈正相关和负相关.钴主要以Co(Ⅲ)OOH形式存在于矿物结构中,而且随着水钠锰矿结构中钴含量的增加,羟基氧摩尔分数由未掺钴时的12.79%分别增加到13.05%、17.69%和17.79%.掺钴水钠锰矿对铅的吸附能力和砷氧化能力显著增强.未掺钴水钠锰矿最大铅吸附量为2 538 mmol.kg-1,初始钴锰摩尔比分别为0.05、0.10、0.20时,矿物对铅的最大吸附量分别增加到2 798、2 932和3 146 mmol.kg-1.水钠锰矿对砷的氧化率为76.5%,掺钴水钠锰矿对砷的氧化率分别增加2.0%、12.8%和18.9%.Co3+部分取代了Mn4+进入到矿物晶格中,导致水钠锰矿晶层内的电荷不平衡,层负电荷增加,羟基含量增多,使水钠锰矿对铅的吸附能力显著增强.由于Co3+/Co2+具有比Mn4+/Mn3+/Mn2+更高的氧化还原电位,含钴水钠锰矿对砷的氧化率随着钴含量的增加而相应增加.因此,掺钴水钠锰矿具有更好的处理重金属离子污染水体的性能,本研究为锰氧化物环境友好材料的掺杂改性及其应用提供了思路.
- 殷辉冯雄汉邱国红谭文峰刘凡
- 关键词：水钠锰矿钴掺杂X射线光电子能谱
- 不同氧化锰矿物对光催化降解苯酚的影响被引量：4
- 2011年
- 合成层状结构的酸性和碱性水钠锰矿以及隧道结构的锰钾矿和钙锰矿,将其用于苯酚的光催化降解研究。分别采用X射线衍射(XRD)、原子吸收光谱(AAS)、扫描电镜(SEM)、BET氮气吸附法和紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)对供试锰氧化物的晶体结构、化学组成、微观形貌、比表面积以及光吸收性能等进行了表征。研究表明,暗反应条件锰氧化物对苯酚的降解作用较弱,而UV-Vis光照能显著促进锰氧化物对苯酚的降解。光照反应12 h后,锰钾矿、酸性水钠锰矿、钙锰矿以及碱性水钠锰矿的苯酚降解率分别为92.1%、77.3%、57.4%和45.8%;对应的TOC去除率分别由暗反应时的6.3%、11.2%、2.0%和4.6%提高至62.1%、43.1%、25.4%和22.5%。4种供试锰氧化物均具有光催化活性,其大小顺序为:锰钾矿>酸性水钠锰矿>钙锰矿>碱性水钠锰矿。UV-Vis光照下氧化锰矿物光化学降解苯酚主要存在3种降解机制———苯酚的直接光解,锰氧化物的化学氧化和锰氧化物的光化学催化,其中光催化降解起主导作用。
- 张嵚冯雄汉邱国红谭文峰刘凡
- 关键词：水钠锰矿光催化降解苯酚
