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第一性原理研究由金属镍和钇稳定的氧化锆所形成的三相边界微观结构（英文）: 2014年; 基于第一性原理计算并结合经典的蒙特卡罗方法对镍团簇在钇稳定的氧化锆(YSZ)表面的各种稳定吸附构型进行了结构搜索,并得到了不同于以往文献中报道的更稳定的三相边界构型.在此基础上,对氧迁移时所伴随的电荷转移进行了深入的探讨.这里,从YSZ到Ni上的电子转移是描述固体氧化物燃料电池阳极电化学反应的关键,因此,我们进一步分析了影响电荷转移量的可能因素.所得研究结果暗示着在SOFC阳极可能存在着新的电化学反应机制.; 付召明王明阳张岩星张娜杨宗献; 关键词：固体氧化物燃料电池第一性原理

Pt/Ce_4O_8团簇催化活性的第一性原理研究: 2012年; 基于密度泛函理论的第一性原理计算程序包VASP(Vienna ab-initio Simulation Package),采用投影缀加平面波(Projector augmented wave,PAW)方法和具有三维周期性边界条件的超原胞模型,对Pt在Ce_4O_8团簇上的吸附特性进行了研究,结果表明Pt在Ce_4O_8团簇上的吸附作用很强,其吸附能大于Pt在CeO_2晶体表面的吸附能.所得吸附构型可分为三类:单键类,双键类和多键类.对其中最稳定吸附构型的电子结构分析表明:Pt的吸附诱导出了间隙态.该态距离费米能级很近,使Pt/Ce_4O_8团簇活性很强.Pt与Ce_4O_8团簇发生了部分电荷转移,从而使其中的一个Ce^(4+)还原为Ce^(3+).这些结果有助于理解在纳米尺度范围内Pt与CeO_2的协同作用.; 张金鹏鲁建国杨宗献; 关键词：吸附能密度泛函理论

Cu/CeO_2(110)界面特性的第一性原理研究: 2013年; Cu-CeO2体系因其特殊的催化能力而在固体氧化物燃料电池和水煤气转化反应等多个催化领域有重要应用.采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,在原子和电子层面上系统地研究了单个Cu原子及Cu小团簇在CeO2(110)面上的吸附构型,价键特性和电子结构,结果表明:1)单个Cu原子的最稳定吸附位是两个表面O的桥位;2)Cu团簇的稳定吸附构型为扭曲的四面体结构;3)Cu原子及Cu团簇的吸附在CeO2(110)面的gap区域引入了间隙态,这些间隙态主要来自于Cu及其近邻的O和表层还原形成的Ce3+,间隙态的出现表明Cu的吸附增强了CeO2(110)表面的活性;4)吸附的单个Cu原子及Cu团簇分别被CeO2(110)面表层的Ce4+离子氧化形成了Cuδ+和Cuδ+4,并伴随着Ce3+离子的形成,这个反应可归结为Cux/Ce4+→Cuδ+x/Ce3+;5)Cu团簇的吸附比Cu单原子的吸附引入了更多的Ce3+离子,进而形成了更多的Cuδ+-Ce3+催化活性中心.结合已报道的Cu/CeO2(111)界面特性,更加全面地探明了Cu与CeO2(111)和(110)两个较稳定低指数表面的协同作用特性,较为系统地揭示了Cu增强CeO2催化特性的原因及Cu与CeO2协同作用的内在机理.; 路战胜李沙沙陈晨杨宗献; 关键词：CU CEO2 电子结构

Ni与钇稳定的氧化锆(111)表面相互作用以及界面活性的第一性原理研究被引量：1: 2016年; 采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,系统研究了Ni原子在钇稳定的氧化锆(YSZ)(111)和富氧的YSZ(YSZ+O)(111)表面不同位置的吸附,以及CO和O_2分子在Ni_1(单个镍原子)/YSZ和Ni_1/YSZ+O表面吸附的几何与电子结构特征.结果表明:1)单个Ni原子倾向于吸附在O原子周围,几乎不吸附在Y原子周围,且Ni原子在氧空位上吸附最稳定;2)和YSZ相比,单个Ni原子在YSZ+O表面易发生氧化现象,Ni原子失去1.06 e电子,被氧化成了Ni^+,吸附能力更强;3)被氧化的Ni催化活性大幅下降,大大减弱了表面对O_2和CO等燃料气体的吸附作用.; 董珊张岩星张喜林许晓培毛建军李东霖陈志明马款范政权魏丹丹杨宗献; 关键词：CO吸附第一性原理

Brnsted-Evans-Polanyi关系筛选最优催化剂被引量：1: 2018年; 基于反应活化能和反应热间存在的线性Brnsted-Evans-Polanyi (BEP)关系,对双原子分子、三原子分子和多原子分子等无机小分子的活化和有机分子键的断裂等进行概要的描述. BEP关系能够帮助人们定量地理解催化活性的"火山图形",结合各个反应的特性寻找最优吸附能的范围,同时也为研究反应进行的优先顺序,反应速率快慢提供了一个方法 .随着计算能力的不断提高,相关理论的不断发展,寻找和筛选高效廉价的催化剂会越来越方便、快速、精确. BEP关系简单、快速、有选择性的特点使人们能够结合各种情况选择非稀有、环境友好、便宜、催化效率高的多相催化剂.; 程成杨宗献张喜林王明阳孔维孟; 关键词：密度泛函理论催化剂

First principles study of the magnetism driven by cation defects in CeO_2:the important role of O2p states: 2012年; The magnetism driven by cation defects in undoped CeO2 bulk and thin films is studied by the density functional theory corrected for on-site Coulomb interactions （DFT＋U） with U = 5 eV for the Ce4f states and U = 7 eV for the O2p states. It is found that the Ce vacancies can induce a magnetic moment of the -4 gB/supercell, which arises mainly from the 2p hole state of the nearest neighbouring O atom （-1μB on per oxygen） to the Ce vacancy. The effect of the methodology is investigated, indicating that U = 7 eV for the O2p state is necessary to obtain the localized O2p hole state in defective ceria with cation vacancies.; 路战胜马东伟张静徐国亮杨宗献; 关键词：MAGNETISM CEO2

Pt-Ni合金团簇的结构与磁性的第一性原理研究被引量：1: 2012年; 采用基于密度泛函理论的第一性原理计算程序包VASP(Vienna ab-initio Simulation Package)对Pt13,Ni13及Pt-Ni合金二十面体团簇进行了计算机模拟研究.研究表明,Pt13和Ni13团簇显现出完美的Ih(正二十面体)对称性,Pt13团簇的磁矩为2.13μB,Ni13团簇的平均原子磁矩也比其体块的原子磁矩有所增大.对Pt-Ni合金团簇,Pt原子倾向于偏析到团簇表面,团簇的平均最近邻键长随着Ni原子数目的增多而单调减小,总磁矩可通过Ni含量的变化而进行调制.; 王明阳宋风忠张岩星杨宗献; 关键词：第一性原理计算偏析磁矩

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国家自然科学基金(11174070)