国家自然科学基金(21203233)
- 作品数：4 被引量：14H指数：2
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- Pd/SiC催化碘代芳烃和芳基硼酸羰化Suzuki偶联反应性能（英文）被引量：2
- 2015年
- 以高比表面积碳化硅为载体,通过液相还原法制备出Pd/Si C催化剂,并用于催化碘代芳烃和芳基硼酸羰化Suzuki偶联反应.利用X射线衍射、电感耦合等离子体质谱和高分辨透射电子显微镜等对催化剂进行了表征.结果表明,Si C表面的Pd纳米颗粒分散均匀,平均粒径约为2.8 nm.在优化溶剂、碱、压力和温度等反应条件后,发现以3 mmol的K2CO3和10 m L苯甲醚分别为碱和溶剂,1.0 mmol碘苯和1.5 mmol苯硼酸在3 wt%Pd/Si C催化剂存在的条件下,在CO压力为1.0 MPa和100 oC下反应8 h即可实现羰化偶联,碘苯转化率为90%,二苯甲酮选择性为99%.并且,Pd/Si C对含有不同官能团的碘代芳烃和芳基硼酸羰化Suzuki偶联反应具有较好的普适性.同时,Pd/Si C也具有较好的稳定性,经5次循环反应后,碘苯转化率从90%降至76%;催化剂活性降低的主要原因是活性组分Pd在有机反应体系中的流失.
- 崔艳丽郭晓宁王英勇郭向云
- 关键词：芳基硼酸
- Cu_2O/SiC高效催化卤代芳烃与酚类的Ullmann偶联反应（英文）被引量：1
- 2017年
- 卤代苯与酚类化合物反应制取二芳基醚是现代有机合成中的一个重要反应.传统的二苯醚合成方法是铜催化卤代苯与酚类化合物的Ullmann型C-O偶联反应,但是这种方法需要苛刻的反应条件.后来,人们发现了Pd(0)和Cu(Ⅰ)基催化剂,但是前者成本较高,且需要使用昂贵的配体,因此其应用受到了限制,而铜作为一种成本较低的催化剂受到了越来越多的关注.铜催化剂可以分为均相和非均相两大类.均相铜催化剂使用的是铜盐,并且需要加入配体,成本较高,且不易分离和循环利用.非均相铜催化剂研究较多的是CuO,Cu_2O及Cu纳米颗粒,其中Cu_2O纳米颗粒催化剂对Ullmami型C-O偶联反应具有很高的催化活性,但是它在潮湿的空气中容易被氧化,因此需要寻找一种合适的载体防止Cu_2O纳米颗粒被氧化.SiC具有优良的化学稳定性及导电导热性能,并且作为载体已经成功应用到很多热催化及光催化反应中.本文以高比表面积的SiC为载体,以二乙二醇作为溶剂和还原剂,采用传统的两步液相还原法制备了Cu_2O/SiC催化剂,并通过X射线衍射、X射线光电子能谱、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和H_2程序升温还原等方法对Cu_2O/SiC催化剂进行了表征.SEM和TEM结果表明,Cu_2O纳米颗粒均匀分散在SiC表面,同时上述表征结果都表明Cu在SiC上主要以Cu_2O的形式存在.将制备的Cu_2O/SiC催化剂用于催化卤代芳烃与酚类的Ullmami C-O偶联反应中.以碘苯和苯酚的Ullmami C-O偶联反应为模型实验,考察了反应温度、反应时间、溶剂、碱的种类及用量和催化剂用量等条件的影响,得到了碘苯与苯酚Ullmami C-O偶联反应的最优反应条件为:卤代芳烃14 mmol,酚类14 mmol,1.0当量的Cs_2CO_3,Cu_2O/SiC(5 wt%)10 mg,四氢呋喃10 mL,在Ar气氛下150℃反应3h.在该条件下,二苯醚收率达到97%,转化频率(TOF)高达1136 h^(-1).Cu_2O/SiC催化剂对Ullmann C-O偶联反应具�
- 王一冰郭晓宁吕曼乾翟兆洋王英勇郭向云
- 关键词：氧化亚铜酚类卤代芳烃
- 硼掺杂碳化硅负载Pt催化剂的甲醇电催化氧化性能被引量：2
- 2014年
- 以硼掺杂碳化硅(B0.1SiC)为载体,采用循环伏安法在B0.1SiC载体上电沉积Pt纳米粒子制备了Pt/B0.1SiC催化剂。利用X射线光电子能谱、X射线衍射、氮气吸附-脱附、扫描电镜及透射电镜等测试方法对催化剂的晶型、表面性质及形貌进行了表征。结果表明,硼原子掺杂进入SiC晶格并取代了Si位点,使B0.1SiC载体的导电性增强;Pt纳米粒子均匀地分布在B0.1SiC载体上,平均粒径为2.7 nm。与相同条件下制备的Pt/SiC催化剂相比,Pt/B0.1SiC具有较大的电化学活性表面积、更高的甲醇催化氧化活性和稳定性。
- 董莉莉童希立王英勇靳国强郭向云
- 关键词：甲醇电氧化PT催化剂
- 硼掺杂SiC的制备、表征及其可见光分解水产氢性能(英文)被引量：10
- 2014年
- 采用原位碳热还原法制备了硼掺杂的β-SiC(Bx SiC)光催化剂,并考察了其可见光下光催化分解水制氢的性能.利用X射线衍射仪、X射线光电子能谱、扫描电镜及紫外-可见吸收光谱等测试方法对所制备催化剂的晶型、形貌、表面性质及能带结构进行了表征.分析结果表明,硼原子掺杂进入SiC晶格并取代了Si位点,在价带上方形成了浅受主能级,从而导致了带隙宽变窄.浅受主能级作为空穴的捕获中心可抑制光生电子和空穴的复合.因此,与SiC相比,硼掺杂SiC光催化剂在可见光下催化分解水产氢的活性大大提高.当B/Si的摩尔比为0.05时,硼掺杂SiC表现出最高的光催化产氢活性.
- 董莉莉王英勇童希立靳国强郭向云
- 关键词：Β-SIC硼掺杂产氢可见光
