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NO在Cu(111)表面吸附和分解的XPS和TPD研究:不同氧物种的影响(英文)被引量：3: 2013年; 利用X射线光电子能谱和程序升温脱附谱研究了NO在清洁和预吸附氧的Cu(111)表面上的吸附和反应.通过改变NO的暴露量和退火温度,在Cu(111)表面可以制备出不同种类的化学吸附氧物种,其O1s的结合能分别位于531.0eV(O531)和529.7eV(O529).表面O531物种的存在对NO的不同吸附状态有着显著影响,同时使得大部分NO吸附分子(NO(a))在加热过程中发生分解并以N2O和N2形式脱附;而表面O529物种对NO(a)的解离脱附有着明显的抑制作用.相对于O531物种来说,O529物种对NO吸附表现出更强的位阻效应.上述结果表明,NO在Cu(111)表面的吸附和分解行为与预吸附氧物种的种类和覆盖度密切相关.; 陈博昊马运生丁良兵许令顺邬宗芳邬宗芳黄伟新; 关键词：氧物种 X射线光电子能谱

氧气在CeO_2(111)/Cu(111)模型表面上的吸附与反应: <正>氧化铈作为催化剂载体或者助剂被广泛应用于汽车尾气三效催化、低温水汽变换、脱氢反应和燃料电池中1。研究结果表明,氧化铈优异的催化活性与它良好的氧化还原和氧储存性质有密切关系。因此,氧气在氧化铈的吸附性质尤其是氧缺陷的...; 陈博昊丁良兵马运生黄伟新; 关键词：氧气 XPS; 文献传递

P-modified cobalt oxide: A novel and effective catalyst for oxidative dehydrogenation of propane: 2013年; A series of nanosized cobalt oxide catalysts modified with phosphorus have been synthesized by the sol–gel method and investigated in the oxidative dehydrogenation of propane to propene.With the addition of phosphorus,the crystallite size of the catalyst was largely decreased,while the P species in the catalyst were highly dispersed.Compared to pure cobalt oxide,the P-modified samples showed higher propane conversion and enhanced propene selectivity.Over the PCoO catalyst with a P/Co atomic ratio of 0.05,the maximal propene yields of 15.7%with a propane conversion of 28.3%were obtained at 520℃.; Xiao-Zhang LinGuang-Chao LiChuan-Jing HuangWei-Zheng WengHui-Lin Wan; 关键词：氧化脱氢钴氧化物磷改性丙烯产率晶粒尺寸

Co(0001)表面氧物种及其与CO的作用: 2016年; 通过高分辨电子能量损失谱(HREELS)、俄歇电子能谱(AES)、低能电子衍射(LEED)等表征手段,考察室温条件下Co(0001)表面O_2的吸附、活化及其与CO的相互作用.室温下少量O_2的吸附出现位于69.9meV的能量损失峰,可归属为表面化学吸附氧物种,随着O_2暴露量的增加,出现位于56.6meV的能量损失峰对应于近表面区域氧物种.通过升温闪退及与CO相互作用的考察,表明近表面区域氧物种较不稳定.室温下,表面吸附的CO可以被表面吸附氧氧化,而表面氧物种则需要在较高温度下才能被CO还原除去.; 王丹丹陈明树万惠霖

多相催化构效关系的模型催化研究: 多相催化剂因其自身的复杂性以及检测手段的局限,导致至今人们对多相催化剂的作用机理和催化反应机理还认识得很肤浅。模型催化研究着重于构建表面结构规整和活性中心位均一的模型催化剂表面,结合丰富多样和先进的表面科学仪器手段,能够...; 陈明树翁雪霏郑燕萍张宏丁丁李幻万惠霖; 关键词：CO氧化构效关系; 文献传递

准原位XPS和HS-LEIS研究载体对PtCu合金纳米催化剂表面组成的影响（英文）被引量：4: 2017年; Pt是一类高效、稳定的催化剂,但Pt资源短缺且价格昂贵,限制了其广泛商业化应用.合金化可以使Pt的用量大为减少,且往往能显著提高其催化性能,因而广泛应用于多相催化和电催化.其中PtCu合金是一类很有前景的催化剂,Cu资源丰富、价格低廉,不仅降低了成本,而且由于合金效应提高了催化剂的活性和稳定性.由于合金的粒径、形状、组成及结构是影响其催化性能的重要因素,目前研究大多关注这些特征的可控合成.然而,大多工业金属催化剂都是负载于氧化物上以提高催化性能,合金纳米粒子的形貌以及表面组成因与载体作用而发生改变,也就是所谓的载体效应.这体现在金属/氧化物界面处,能够促进金属粒子分散、改变其形貌甚至化学态、进而改变其催化性能,其中最具代表性的金属-载体强相互作用.因此,研究不同氧化物载体上合金催化剂的分散度、表面组成、化学态,特别是不同气氛的影响,对明确影响催化剂性能的关键控制因素非常重要.但是由于多相催化剂的复杂性,且表面灵敏的测试手段很少,目前相关报道还不多.近年发展起来的高灵敏度低能离子散射谱(HS-LEIS)是表面层灵敏的测试技术,可以测定最表面层的组成和含量.本文采用溶剂热共还原法成功制备了均一单相、粒径分布较窄的PtCu_x合金纳米颗粒,并运用浸渍法将其负载在TiO_2载体上,以保证载体上纳米粒子组成的均一性.应用准原位X-射线光电子能谱(XPS)和高HS-LEIS对负载的PtCu合金纳米催化剂在不同条件处理后的表面组成和化学状态进行表征,发现催化剂的表面组成、分布、形貌和化学状态显著受到载体和处理条件的影响,同时得到负载和未负载的催化剂表面组成与体相组成关系的相图.结果表明,PtCux/TiO_2催化剂在连续氧化过程中,Cu被氧化并较好在载体表面铺展,Pt-Cu合金状态被破坏,Pt可能主要; 黄俊杰宋艳英马冬冬郑燕萍陈明树万惠霖; 关键词：双金属催化剂相图

Pd/C催化剂在乙炔选择加氢反应中的催化性能：载体效应被引量：2: 2017年; 通过溶胶凝胶法制备Pd纳米颗粒，并担载到活性炭（ACl、氧化石墨fG01和还原氧化石墨（RGO）等不同的碳材料载体上制备得到不同的Pd／C催化剂．利用透射电子显微镜（TEM），X-射线衍射（XRD）和X-射线光电子能谱（XPS）等手段对Pd／C催化剂的结构进行了表征，并考察了Pd催化剂在乙炔选择加氢反应中的催化性能．结果表明，不同碳材料载体对Pd基催化剂的选择加氢性能有显著影响．相对于Pd／GO和Pd／RGO，Pd／AC催化剂表现出较高的乙炔转化率和乙烯选择性．同时，对活性炭载体进行热处理和碱处理对负载Pd基催化剂的催化加氢性能也产生了一定影响．; 姚繁繁霍羽佳马运生; 关键词：活性炭氧化石墨

NiO/Rh(111)模型催化剂表面与丙烷反应性考察: <正>丙烷临氧转化一直是催化研究的热点之一。镍基催化剂在工业上广泛用于碳氢化合物的加氢处理、氢解、水汽重整反应和甲烷化反应,近年研究发现镍基催化剂具有烷烃氧化脱氢的低温活性,如乙烷氧化脱氢反应和丙烷氧化脱氢反应[1-2]...; 张宏王文毅陈明树; 关键词：丙烷 XPS LEIS; 文献传递

三甲基镓在Pd(111)表面的分解以及预吸附氢的影响: <正>Pd/Ga2O3催化剂在乙炔选择加氢,甲醇水汽重整,烷基脱氢以及水汽变换等反应中具有良好的催化反应性能和热稳定性,因而引起了广泛的研究兴趣。目前的研究结果对于反应的活性表面组成、结构以及相应的微观反应机理还存在很多...; 丁良兵陈博昊马运生黄伟新; 关键词：X射线光电子能谱; 文献传递

抗烧结Rh-Sm_2O_3/SiO_2催化剂的制备和表征及其甲烷部分氧化制合成气性能被引量：3: 2017年; 以乙酰丙酮铑(Rh(acac)_3)和乙酰丙酮钐(Sm(acac)_3)为前驱体,用浸渍法制备了Rh/SiO_2和Rh-Sm_2O_3/SiO_2催化剂。采用原位红外光谱、热重分析、低温N_2吸附、X射线粉末衍射、高分辨透射电子显微镜、H_2-程序升温还原和X射线光电子能谱等实验技术对催化剂的制备过程,比表面积和物相以及Rh与Sm_2O_3间的相互作用进行了表征,并以甲烷部分氧化制合成气为目标反应对催化剂的稳定性进行了考察。研究表明:以Rh(acac)_3和Sm(acac)_3为前驱体采用简单的浸渍法即可制备出Rh平均粒径为2.3 nm且具有良好抗烧结性能的Rh-Sm_2O_3/SiO_2催化剂。在浸渍过程中乙酰丙酮化合物通过与SiO_2表面羟基形成氢键而负载于载体表面。Sm(acac)_3在SiO_2表面的单层负载量(质量分数)约为31%,对应于Sm_2O_3的质量分数约为15%,只要Sm(acac)_3的质量分数低于这一阈值,均可保证分解后生成的Sm_2O_3以高分散形式负载于SiO_2上,且不会因高温(800°C)焙烧而团聚。高分散于SiO_2表面的Sm_2O_3与Rh之间存在强的相互作用,可显著提高Rh的分散度,防止其在高温反应条件下烧结,进而使低Rh负载量的催化剂表现出良好的甲烷部分氧化制合成气反应活性和稳定性。; 郑芳芳李倩张宏翁维正伊晓东郑燕萍黄传敬万惠霖; 关键词：甲烷部分氧化

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国家重点基础研究发展计划(2013CB933102)

文献类型

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机构

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