湖南省研究生科研创新项目(CX2009B135)
- 作品数：10 被引量：77H指数：6
- 相关作者：杨运泉王威燕胡韬刘文英罗和安更多>>
- 相关机构：湘潭大学湖南城市学院中国石油化工集团公司更多>>
- 发文基金：湖南省研究生科研创新项目国家自然科学基金教育部化工过程模拟与优化工程研究中心开放基金更多>>
- 相关领域：理学化学工程更多>>
- Co对非晶态催化剂Ni-Mo-B加氢脱氧性能的影响被引量：12
- 2010年
- 以NaBH4作为还原剂,采用化学还原法制备出Ni-Mo-B或含助剂Co的Ni-Mo-B非晶态催化剂,用BET、SEM、XRD、XPS和DSC对催化剂进行表征分析,以苯酚为模型化合物研究其加氢脱氧性能。结果表明,所制备的催化剂为非晶态结构,助剂Co的加入,使催化剂粒径变小,促进Ni和B之间的电子转移,提高热稳定性。在苯酚的加氢脱氧活性研究中,加入助剂Co后,Ni-Mo-B显示出高加氢脱氧活性。在523 K、氢压4.0 MPa时,苯酚转化率达98%,加氢脱氧选择性达93%,产物中芳烃含量仅为2.92%,低于欧洲生物质油精制标准(14%)。随着温度的升高,加氢脱氧选择性进一步提高,但是在高温下,催化剂的非晶态结构不稳定,表现为转化率的下降和中间产物含量的增加。
- 王威燕杨运泉罗和安刘文英陈卓胡韬
- 关键词：非晶态催化剂钼助剂加氢脱氧生物油
- 复合载体TiO_2-Al_2O_3的制备及其对Ni-Mo-S负载型催化剂加氢脱氧性能的影响被引量：12
- 2011年
- 采用共沉淀法制备出复合载体TiO2-Al2O3,用N2-吸附、XRD和吡啶吸附红外光谱等手段进行表征。采用原位硫化法制备Ni-Mo-S/TiO2-Al2O3负载型催化剂,以苯酚为模型化合物研究其加氢脱氧催化性能。主要研究铝源和沉淀剂对TiO2-Al2O3复合载体性能的影响以及其作为载体对Ni-Mo-S/TiO2-Al2O3催化苯酚加氢脱氧反应的影响。结果表明,以氯化铝为铝源制备的复合载体具有较大的孔容和孔径,孔容达1.12 cm3/g,孔径达18.0 nm;以硫酸铝为铝源和以碳酸氢铵为沉淀剂制备的复合载体具有较大的比表面积,高达295 m2/g;氨水沉淀制备的复合载体具有较多的L酸;以硫酸铝为铝源制备的复合载体形成少量的B酸。TiO2-Al2O3作为载体影响Ni-Mo-S/TiO2-Al2O3负载型催化剂加氢脱氧性能的主要因素是载体的酸性和载体的比表面积。在300℃,4.0 MPa条件下Ni-Mo-S/TiO2-Al2O3催化苯酚的转化率达81.9%,产物中无氧化合物的总选择性达100%,脱氧率达79.4%。
- 王威燕杨运泉罗和安杨彦松胡韬刘文英何兵钦柏豪
- 关键词：共沉淀法加氢脱氧生物油
- 超声辅助Ni-Mo-B/SiO_2非晶态催化剂制备及其催化活性研究被引量：1
- 2012年
- 采用超声波震荡使溶液中Ni 2+、Mo7O246-与载体SiO2充分接触后,再用NaBH4还原制备Ni-Mo-B/SiO2非晶态催化剂,用BET,SEM,EDX、XRD和XPS对催化剂进行表征分析.以苯酚为模型化合物考察了几种不同制备条件下所得的催化剂的加氢脱氧性能.结果表明,负载后的催化剂具有更大的比表面积和更好的耐热性,在反应中表现出了更好的加氢活性和脱氧选择性;在518K和4.0MPa下,苯酚的转化率很快能达到100%,加氢脱氧选择性达到96.53%,Ni、Mo原子比对催化剂活性影响不大,而反应温度变化对催化剂的脱氧选择性有较大影响,488K时催化剂的脱氧选择性不足5%,508K时为45.39%,518K时则迅速上升到96.53%.
- 何兵杨运泉王威燕刘文英钦柏豪杨余
- 关键词：非晶态催化剂加氢脱氧
- Ni-Co-W-B非晶态催化剂的制备及其加氢脱氧性能被引量：17
- 2011年
- 采用化学还原法制备了不同Ni/Co原子比的Ni-Co-W-B非晶态催化剂,以苯酚为探针,研究了其加氢脱氧性能.结果表明,新鲜的Ni-Co-W-B催化剂具有非晶态结构,其中Ni0和B0之间存在电子转移,且随着Co含量的增加,催化剂的热稳定性逐渐提高,表面Ni0含量减少.该催化剂上苯酚加氢脱氧反应按照先加氢再脱氧的方式进行,没有生成苯.当原料中Ni:Co原子比为2:1时,Ni-Co-W-B非晶态催化剂表现出最高的加氢脱氧催化活性,在275oC,氢气压力4.0MPa条件下反应2h,苯酚转化率达99.4%,脱氧率可达86.0%.催化剂的加氢脱氧活性取决于其表面Ni0含量、Bransted酸性和比表面积.
- 王威燕杨运泉罗和安彭会左张小哲胡韬
- 关键词：非晶态催化剂苯酚加氢脱氧生物油
- 超声波辅助共沉淀法制备大比表面积TiO_2-Al_2O_3复合载体被引量：6
- 2011年
- 分别以氨水、碳酸氢铵、尿素为沉淀剂,AlCl3为铝源,采用超声波辅助共沉淀法制备了TiO2-Al2O3复合载体;考察了沉淀剂对TiO2-Al2O3复合载体结构性能的影响;采用FTIR、XRD、N2吸附-脱附法、SEM等手段对所制得的复合载体进行了表征。表征结果显示,TiO2-Al2O3复合载体中TiO2为锐钛矿型,Al2O3为γ-Al2O3晶型,采用氨水和碳酸氢铵为沉淀剂提高了锐钛矿TiO2的热稳定性,加入十六烷基三甲基溴化铵有利于增大载体的孔径和孔体积。其中以碳酸氢铵为沉淀剂制得的TiO2-Al2O3复合载体的结构性能最好,主要是因为碳酸氢铵是一种缓冲溶液,释放NH4+的速率较慢,该复合载体的孔径达30.9nm、孔体积达2.19mL/g、比表面积达284m2/g。
- 彭会左杨运泉王威燕何兵钦柏豪
- 关键词：超声波共沉淀法催化剂载体
- La-Ni-Mo-B非晶态催化剂高温催化苯酚加氢脱氧及失活性能被引量：8
- 2010年
- 以(NH4)6Mo24、Ni(NO3)2和La(NO3)3为原料,NaBH4为还原剂,采用化学还原法制备出非晶态催化剂La-Ni-Mo-B,以苯酚为模型化合物研究其加氢脱氧性能。结果表明,非晶态催化剂具有较高的加氢脱氧活性,而在548K时苯酚转化率降低至58.5%。主要原因是该非晶态催化剂在548K下,颗粒发生明显团聚,比表面积显著下降,非晶态Ni活性中心发生晶化,电子转移减少,抑制了催化剂的加氢活性,使反应路径偏向直接脱氧的方式进行,从而导致经过高温热处理的La-Ni-Mo-B(C)在523K时,苯酚转化率下降至37.5%,芳香烃苯的含量增加至22.3%。
- 胡韬杨运泉王威燕刘文英贺恒陈来福
- 关键词：非晶态催化剂加氢脱氧生物油
- Ni_2P/Al-MCM-41催化剂的制备及其加氢脱硫性能被引量：5
- 2011年
- 以硅酸钠为硅源、硫酸铝为铝源、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)作模板剂,采用共沸蒸馏与超声波分散技术相结合的方法制备了介孔分子筛Al-MCM-41。以Al-MCM-41为载体、硝酸镍和磷酸氢二氨为原料,采用超声波振荡、程序升温还原法制备了Ni2P/Al-MCM-41催化剂,并对Al-MCM-41和Ni2P/Al-MCM-41进行了傅里叶变换红外光谱、比表面积测定、X射线衍射、扫描电镜表征。考察了Ni2P/Al-MCM-41催化剂对噻吩加氢脱硫的催化性能。结果表明:采用超声波制得的Al-MCM-41其比表面积、孔容和孔径明显高于常规搅拌制得的Al-MCM-41,共沸蒸馏制得的Al-MCM-41其比表面积、孔容和孔径高于未共沸蒸馏的Al-MCM-41;在反应时间为5 h、548 K、3.5 MPa条件下,Ni2P/Al-MCM-41催化剂对噻吩加氢脱硫的转化率接近100%。
- 匡志敏龚建议杨运泉王威燕陈来福贺恒
- 关键词：AL-MCM-41NI2P噻吩加氢脱硫共沸蒸馏
- Ni-Cu/γ-Al_2O_3催化剂的制备及其脱氢反应研究被引量：4
- 2011年
- 采用共沉淀法、浸渍法和共沉淀-浸渍法制备了3种不同的Ni-Cu/γ-Al2O3双金属催化剂,并利用微型连续管式反应器,考察了3种Ni-Cu/γ-Al2O3催化剂对氢能载体甲基环己烷(MCH)气相脱氢的催化性能。采用XRD、SEM、BET、BJH等手段对所制备的催化剂进行表征。结果表明,使用共沉淀-浸渍法制备的Ni-Cu/γ-Al2O3催化剂优于其他两种〔3种催化剂中Ni和Cu负载量均为26%且n(Ni)∶n(Cu)=8∶1〕。在反应温度673K,反应压力0.6 MPa,MCH与N2体积流量比为19∶27,混合进样体积空速240 h-1条件下,MCH脱氢转化率达到98.5%,产物甲苯的选择性接近100%。与铂等贵金属催化剂以及单金属镍催化剂相比,镍铜双金属催化剂在该反应中具有更好的应用前景。
- 贺恒杨晨熹欧阳键杨运泉王锋
- 关键词：脱氢甲基环己烷共沉淀法浸渍法
- La-Ni-Mo-B非晶态催化剂的制备、加氢脱氧性能及失活研究被引量：10
- 2011年
- 以NaBH4为还原剂采用化学还原法制备La-Ni-Mo-B非晶态催化剂,用BET、SEM、XRD和XPS等手段对催化剂进行表征,以4-甲基苯酚为探针研究其加氢脱氧性能,并探讨了4-甲基苯酚的加氢脱氧反应路径。结果表明,助剂La的加入,减小了催化剂的粒径,增大了比表面积,促进Ni2+和Mo6+的还原。275℃时,4-甲基苯酚加氢脱氧转化率达97%,甲基环己烷选择性达96%,加氢脱氧反应按氢化-氢解路径进行,产物中芳烃含量明显低于世界燃油规范Ⅲ类油标准(芳烃的质量分数小于15%)。催化剂活性降低的主要原因是由于Ni活性中心的非晶态结构被破坏。
- 王威燕杨运泉罗和安王锋胡韬刘文英
- 关键词：非晶态催化剂加氢脱氧
- CoMo/ZrO_2-Al_2O_3催化剂的制备及其加氢脱氧性能被引量：14
- 2011年
- 以ZrOCl2.6H2O和Al2(SO4)3为原料,采用超声波共沉淀法制得一系列不同ZrO2质量分数的ZrO2-Al2O3复合氧化物载体;并以该复合氧化物为载体,采用等体积浸渍法制得Co和Mo质量分数分别为6.0%和16.0%的CoMo/ZrO2-Al2O3催化剂。BET、XRD、H2-TPR和NH3-TPD等表征结果表明,ZrO2-Al2O3复合氧化物载体具有较高的比表面积与较大的孔容、孔径,随着复合载体中ZrO2质量分数的增加,复合载体比表面积逐渐减小。ZrO2-Al2O3复合载体能高度分散活性组分,钴钼负载量接近其在载体上的单层分散阈值。相比于CoMo/Al2O3,CoMo/ZrO2-Al2O3催化剂具有较高的还原性能和较多的表面酸性活性中心,由此导致其在苯酚加氢脱氧(HDO)反应中,具有较高的加氢脱氧活性和苯选择性。
- 包建国杨运泉王威燕蒋新民李娅
- 关键词：钴钼催化剂苯酚加氢脱氧
