黑龙江省自然科学基金(ZD201201) 作品数:21 被引量:65 H指数:5 相关作者: 宋华 宋华林 李锋 徐晓伟 代敏 更多>> 相关机构: 东北石油大学 牡丹江医学院 新疆石油勘察设计研究院(有限公司) 更多>> 发文基金: 黑龙江省自然科学基金 国家自然科学基金 黑龙江省教育厅资助项目 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 石油与天然气工程 一般工业技术 更多>>
制备方法对添加钇(Y)的非负载型Ni_2P催化剂的影响 2015年 采用程序升温还原(T)法和低温次磷酸盐法(L)制备了Y-Ni2P-T和Y-Ni2P-L催化剂,并采用XRD、BET、CO吸附、XPS等手段对催化剂进行了表征。以二苯并噻吩(DBT)为模型化合物,研究了稀土Y对不同方法制备得到的催化剂加氢脱硫(HDS)性能的影响。结果表明,对T法制备的催化剂,添加稀土Y可以抑制Ni5P4杂晶的生成,从而促进活性相Ni2P的生成;添加稀土Y能显著提高催化剂的比表面积,促进小粒径、高度分散的Ni2P晶粒的生成。Y-Ni2P-T催化剂的DBT转化率达到91.0%,比Ni2P-T催化剂提高了29%。对L法制备的催化剂,添加稀土Y能抑制其他杂晶的生成,提高了Y-Ni2P-L催化剂对联苯(BP)的选择性,但催化剂的总HDS活性比Ni2P-L催化剂略有降低。 李锋 张福勇 宋华林 徐晓伟 宋华关键词:NI2P 负载型磷化镍催化剂的空气表面改性法制备及其加氢脱氧性能 被引量:3 2016年 以MCM-41为载体,采用先前驱体氢气低温(673 K)还原、空气表面改性的方法制备了高活性的Ni2P/M CM-41催化剂,并采用XRD、BET、SEM、TEM、XPS和CO吸附等手段对催化剂进行了表征。以苯并呋喃(BF)加氢脱氧(HDO)为探针反应,考察了空气表面改性对Ni2P/M CM-41催化剂结构和HDO性能的影响。结果表明,空气表面改性得到的催化剂,活性相为单一的Ni2P;空气表面改性能够降低催化剂表面P物种的集聚,有助于小尺寸、高分散的Ni2P活性相的生成。在573 K、3.0 M Pa、质量空速为4.0 h-1、H2/油体积比为500的条件下,Ni2P/M CM-41催化剂上BF转脱氧产物收率高达88%,较程序升温还原法制备的催化剂高50%。 宋华 代雪亚 宫静 宋华林 柳艳修 李锋关键词:表面改性 NI2P MCM-41 苯并呋喃 加氢脱氧 Ni_2P/Ti-MCM-41的催化加氢脱硫性能 被引量:5 2015年 以MCM-41和Ti-MCM-41介孔分子筛为载体,低温还原法(400℃)制备了磷化镍催化剂。采用XRD、BET、FT-IR、Py-FT-IR、XPS、CO吸附等手段对催化剂进行了表征。采用固定床反应器,以二苯并噻吩为模型化合物,评价了磷化镍催化剂的加氢脱硫催化性能。结果表明,金属Ti的引入可以增强载体和催化剂的B酸和L酸酸性;金属Ti因其电子助剂的作用,能够促进更细小尺寸的Ni_2P活性相的形成。在反应温度340℃、反应压力3.0 MPa、质量空速(MHSV)3.5h^(-1)、V(H_2)/V(Oil)=650的条件下,Ni_2P/Ti-MCM-41催化二苯并噻吩加氢脱硫反应的转化率高达99.38%,与相同条件下制备的Ni_2P/MCM-41相比,提高了约17百分点。Ni_2P/Ti-MCM-41催化剂具有更优的原料处理能力和更佳的催化活性的原因可归结为金属Ti的电子效应、活性相的尺寸和分散度以及催化剂适宜的酸性。 宋华 王紫东 宋华林 王健 李锋关键词:加氢脱硫 磷化镍 二苯并噻吩 焙烧及还原条件对Ni_2P/TiO_2-Al_2O_3催化剂加氢脱硫性能的影响 被引量:3 2015年 采用溶胶-凝胶法制备了 TiO2-Al2O3复合载体,以柠檬酸(CA)为络合剂采用浸渍法制备了 Ni2P 负载的TiO2-Al2O3复合载体催化剂,并用 X 射线衍射(XRD)、N2吸附比表面积(BET)测定技术对催化剂的结构和性质进行了表征,考察了载体焙烧温度、催化剂焙烧温度、还原温度、还原压力对其进行的二苯并噻吩(DBT)加氢脱硫(HDS)性能的影响。结果表明,升高载体焙烧温度有利于催化剂表面上活性物种的分散,但焙烧温度过高会导致催化剂烧结,适宜的载体焙烧温度为550℃。当还原温度为500~550℃时,磷化镍主要以 Ni12P5相形式存在,且随着还原温度的升高,Ni12P5的衍射峰强度逐渐增强,还原温度为700℃时,可得到单一的Ni2P物相。载体焙烧温度为550℃,催化剂焙烧温度为500℃,还原温度为700℃,常压还原制备的Ni2P/TiO2-Al2O3催化剂具有最好的活性。在360℃、3.0MPa、氢油体积比500、液时体积空速2.0h?1的条件下,反应4h时,DBT转化率为99.5%。 苑丹丹 张永江 李锋 宋华关键词:加氢脱硫 柠檬酸 Al_2O_3/Fe_2O_3吸附剂脱除硫化氢的性能 被引量:2 2013年 采用共沉淀法制备了氧化铝改性的氧化铁吸附剂,并采用比表面积(BET)、X射线衍射(XRD)技术对吸附剂进行了表征。在固定吸附床上,考察了制备条件及吸附条件对吸附剂脱除硫化氢性能的影响。结果表明,引入氧化铝能显著提高氧化铁对硫化氢的吸附净化能力。氧化铁与氧化铝质量比为1∶0.5,造孔剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)质量分数为2%,焙烧温度500℃时,采用共沉淀法的负载氧化铝吸附剂的吸附效果最好。在气速20 mL/min,吸附温度80℃时,脱硫率和穿透硫容可分别达到99.3%和105 mg/g,其穿透硫容比未经改性的活性氧化铁提高了49.8 mg/g。 宋华 罗威 许林祥 张娇静关键词:氧化铁 硫化氢 氨水 十六烷基三甲基溴化铵 Ag-Y/MIL-101吸附剂的制备及其吸附脱硫性能 2020年 通过银、钇双金属改性制备了Ag-Y/MIL-101吸附剂,并对Ag-Y/MIL-101进行了X射线衍射(XRD)、电镜(SEMEDS)、比表面积(BET)和热重(TG-DTG)表征。考察了Ag-Y/M IL-101金属负载顺序、金属负载浓度、金属溶液用量、负载时间对脱硫性能的影响,优化了吸附脱硫条件。结果表明,金属改性得到的Ag-Y/MIL-101保持了MIL-101的晶格结构。与M IL-101相比,Ag-Y/MIL-101的比表面积和孔容均有所下降。适宜Ag-Y/MIL-101的制备条件为:先负载银后负载钇,银离子和钇离子的负载浓度均为30 mmol/L,金属溶液用量均为1 mL,负载时间为8 h。适宜Ag-Y/MIL-101的吸附脱硫条件为:吸附剂用量0.05 g,模拟油为10 mL,吸附温度为60℃,吸附时间为8 h。在此条件下,Ag-Y/MIL-101对噻吩的吸附量达到21.7 mg/g。Ag能显著提高MIL-101的吸附硫容,Y能显著提高MIL-101的吸附选择性,因此,Ag-Y/MIL-101吸附剂中Ag和Y的协同作用使其拥有比MIL-101更高的硫容和噻吩脱硫选择性。 巩明月 宋华关键词:吸附脱硫 金属改性 噻吩 制备方法对AgCeY吸附剂脱硫性能的影响 被引量:1 2016年 以硅铝比为5.3的NaY分子筛为母体,分别采用微波辅助离子交换法(AgCeY-1)、水热离子交换法(AgCeY-2)和液相离子交换法(AgCeY-3)制备了AgCeY-n吸附剂,并利用XRD、BET、XPS和Py-FTIR对吸附剂进行了表征。以噻吩和苯并噻吩为模型硫化物,甲苯和环己烯为竞争吸附组分,考察了制备方法对制备得到的吸附剂脱硫性能的影响。结果表明,AgCeY-n吸附剂上Ag、Ce元素分别以Ag^+、Ce^(4+)形式存在。经微波辅助离子交换法制备得到的AgCeY-1吸附剂表面Ag^+、Ce^(4+)含量均最高,且具有最高的L酸和B酸量。AgCeY-n吸附剂对硫化物的吸附选择大小顺序为:BT>TP,竞争吸附组分对AgCeY-n吸附脱硫性能的影响顺序为:环己烯>甲苯。在所研究的制备方法中,微波辅助离子交换法所需时间最短(20 min),合成的AgCeY-1对所研究的模拟油的吸附效果均最好,且具有较好的重复使用性能。各吸附剂对TP和BT的脱除能力大小顺序为:AgCeY-1>AgCeY-2>AgCeY-3。 李晓娟 宋华 高慧杰关键词:微波辅助 吸附脱硫 甲苯 环己烯 Cu(I)-Ce(IV)-Y吸附剂的制备及其脱硫性能研究 被引量:4 2014年 采用液相离子交换Cu、Ce离子制备了Cu(I)-Y、Ce(IV)-Y和Cu(I)-Ce(IV)-Y吸附剂,利用XRD、BET等技术对吸附剂进行了表征。通过静态实验考察了制备条件对Cu(I)-Ce(IV)-Y吸附剂脱硫性能的影响,通过固定床实验研究了吸附剂的穿透硫容,同时,在含噻吩与苯并噻吩的正辛烷模拟油中,分别加入甲苯、环己烯、吡啶配成新的模拟油,探究了吸附剂的脱硫选择性。结果表明,离子交换时间48 h,焙烧温度550℃,Cu/Ce物质的量比1∶1下制备的Cu(I)-Ce(IV)-Y吸附剂具有适宜的脱硫活性。在含甲苯、环己烯模拟油中,Cu(I)-Ce(IV)-Y吸附剂具有最好的脱硫性能,相同浓度的甲苯、环己烯和吡啶对各吸附剂脱硫性能的影响顺序为吡啶>环己烯>甲苯。引入Cu+可改善吸附剂的脱硫活性,引入Ce4+可改善吸附剂对硫化物的选择性,Cu+和Ce4+的协同作用使Cu(I)-Ce(IV)-Y兼具有高的硫容和抗芳烃、烯烃能力。 宋华 高慧杰 宋华林 崔雪涵 万霞 苑丹丹关键词:苯并噻吩 吸附脱硫 制备方法及载体类型对Ni_2P/TiO_2催化剂加氢脱硫性能的影响 被引量:1 2014年 以两种类型的TiO2(锐钛矿anatase、晶须载体whiskers)为载体,分别采用程序升温还原(H2-TPR)法和溶剂热法制备Ni2P/TiO2催化剂,并用X射线衍射(XRD)、N2吸附比表面积(BET)测定、N2等温吸附脱附、CO吸附表征、X射线光电子能谱(XPS)技术、扫描电镜(SEM)对催化剂的结构和性质进行了表征。考察了不同的制备方法及不同类型TiO2载体对Ni2P/TiO2催化剂二苯并噻吩(DBT)加氢脱硫(HDS)性能的影响。结果表明,溶剂热法制备催化剂过程中,保持了TiO2晶体结构,抑制了TiPO4的形成,HDS活性高于H2-TPR法制备的催化剂;与锐钛矿TiO2为载体的催化剂相比,以晶须TiO2为载体的催化剂具有更优良的表面性质,能生成较多晶体颗粒粒径较小、分散性好的Ni2P活性相,具有更高的HDS活性。以晶须TiO2为载体,采用溶剂热法制备的Ni2P/TiO2催化剂,具有最好的加氢脱硫活性,在340℃、3.0MPa、氢油体积比为500、质量空速(WHSV)2.0h-1的条件下,二苯并噻吩转化率达到为98.2%。 宋华 徐晓伟 代敏 宋华林关键词:磷化镍 二氧化钛 溶剂热法 加氢脱硫 制备方法对稀土金属钇改性Ni_2P催化剂结构及其加氢脱硫性能的影响 被引量:4 2017年 采用一步法和分步法制备了钇(Y)改性的非负载型Y_x-Ni_2P催化剂(x为Y和Ni的物质的量比),并采用X射线衍射(XRD)、N_2吸附比表面积(BET)测定、X射线光电子能谱(XPS)技术对催化剂的结构和性质进行了表征。以二苯并噻吩(DBT)为模型化合物,研究了制备方法对Y_x-Ni_2P催化剂加氢脱硫(HDS)性能的影响。结果表明,Y改性可以抑制Ni5P4杂晶相的生成,促进Ni_2P活性相的生成,能显著提高催化剂的比表面积和孔容,从而有效提高磷化镍催化剂的HDS活性。Y/Ni物质的量比为0.10时,两种方法制备的催化剂均具有最高的HDS活性。与分步法相比,一步法制备得到的催化剂具有更大的比表面积和孔容,更小的表面P/Ni物质的量比,更高的CO吸附容量,暴露出更多的Ni活性位点,从而具有更高的HDS活性。在340℃,3.0 M Pa,H_2/油体积比为700,质量空速(WHSV)1.5 h^(-1)的条件下,一步法制得的Y_(0.10)-Ni_2P催化剂上DBT HDS转化率达到97.7%,与分步法制备的Y_(0.10)-Ni_2P催化剂相比(92.3%),HDS活性提高了5.4%。 陈茂森 宋华 李锋 陈彦广 张建关键词:分步法 加氢脱硫 磷化镍 钇 二苯并噻吩