国家重点基础研究发展计划(2005CB221204)
- 作品数：71 被引量：383H指数：12
- 相关作者：李忠黄伟谢克昌刘妙青阴丽华更多>>
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- 相关领域：理学化学工程一般工业技术交通运输工程更多>>
- 溶剂对完全液相法制CuZnAl浆状催化剂结构和性能的影响被引量：4
- 2009年
- 采用完全液相法,以拟薄水铝石为铝源,选择不同溶剂溶解催化剂前体硝酸铜和硝酸锌制备了CuZnAl浆状催化剂,并采用X射线粉末衍射、氮吸附、X射线光电子能谱和程序升温还原对其进行了表征,考察了CuZnAl浆状催化剂在合成气一步法合成二甲醚反应中的催化性能。结果表明,不同的溶剂对催化剂性能有显著的影响,其中以乙二醇为溶剂制备的催化剂相结构稳定,孔径及孔体积最大,表面铜含量高,可还原铜量较多且还原温度偏低,从而在保证DME选择性不变的条件下显著提高了催化剂CO转化率。
- 高志华李俊芳黄伟阴丽华谢克昌
- 关键词：完全液相法二甲醚拟薄水铝石乙二醇合成气
- 表面活性剂对Co-Pd/TiO_2催化剂催化CH_4-CO_2两步反应合成乙酸的影响被引量：2
- 2010年
- 采用溶胶-凝胶法,通过添加不同表面活性剂制备了Co-Pd/TiO2催化剂,考察了其在CH4-CO2两步法合成乙酸的催化性能,用X射线粉末衍射、氨程序升温脱附和氮吸附等对其进行表征。结果表明,添加不同的表面活性剂对催化剂性能有显著的影响。表面活性剂的加入能提高催化剂的比表面积、增强表面酸性、促进活性金属在催化剂表面的分散,进而提高催化剂在两步法合成乙酸反应中的催化性能。其中以添加了阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵的CoPd/TiO2催化剂活性最好,其乙酸的生成速率为20.06 mg/(gcat.h),碳原子选择性达到了70.80%。
- 黄颖黄伟汪正祥裴红红
- 关键词：乙酸表面活性剂两步法
- 完全液相法制CuZnAl合成二甲醚浆状催化剂的催化性能被引量：8
- 2011年
- 利用完全液相法制备了CuZnAl浆状催化剂,考察了反应温度、反应压力、搅拌速度、原料气组成等工艺条件,以及催化剂中各组分配比对浆态床合成气一步法合成二甲醚反应过程的影响。结果表明,利用完全液相法制备的催化剂在升温段和降温段活性保持稳定,随着反应时间的延长,催化剂活性呈现增长趋势,且其水煤气变换反应速率很快。Cu/Zn/Al摩尔比为1∶1∶2.09时催化剂的CO转化率与DME选择性最好。
- 高志华贾钦黄伟阴丽华谢克昌
- 关键词：完全液相法二甲醚合成气
- Co-Pd催化剂上CH_4/CO_2合成乙酸反应中CO_2与表面金属物种作用的密度泛函理论研究被引量：1
- 2009年
- 采用广义梯度近似(GGA)的密度泛函理论(DFT)(DFT-GGA)对Co-Pd催化剂上CH4/CO2两步法合成乙酸反应中CO2与金属表面物种M—H(M=Co,Pd)和Pd—CH3的插入反应机理进行了研究,给出了CO2与M—H和Pd—CH3的插入反应机理.计算结果表明,在CO2与M—H和Pd—CH3相互作用的4个反应路径中,反应以CO2与Co—H作用生成产物HCOO—Co为动力学优先路径,但由于HCOO以双齿形式与金属Co结合,其结合能较大,导致HCOO在金属表面不易脱附,故较难形成甲酸;反应生成H3CCOO—Pd产物路径次之,H3CCOO和Pd之间结合能较小,H3CCOO容易脱附形成主产物乙酸;生成H3COOC—Pd反应为动力学最不利路径,故甲酸甲酯为动力学禁阻产物;计算结果与实验结果吻合得很好.
- 章日光黄伟王宝俊
- 关键词：乙酸CO密度泛函理论广义梯度近似
- 酯交换法合成碳酸二苯酯热力学和催化剂研究进展被引量：5
- 2006年
- 碳酸二甲酯和苯酚酯交换合成碳酸二苯酯是一条绿色的化工合成过程,但该反应的热力学平衡常数小,除采用催化蒸馏反应外,还必须选用合适的高活性和选择性的催化剂。在目前研究的均相有机钛和有机锡比非均相催化剂具有较好的活性和选择性,而且其复合催化剂性能较佳。在此基础上进一步开发研究钛-锡非均相催化剂有可能取得重要进展。
- 史瑾燕李忠谢克昌
- 关键词：碳酸二苯酯酯交换碳酸二甲酯
- 甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯的研究进展被引量：8
- 2008年
- 综述了甲醇氧化羰基化法合成碳酸二甲酯催化剂的研究和进展,比较了不同的铜催化剂在氧化羰基化中的催化效果,重点对Cu(Ⅰ)、Cu(Ⅱ)催化剂在不同载体和助催化剂作用下的催化性能进行了综合分析。通过添加助剂和载体的方式进一步开发出性能更好的催化剂,并提高催化剂的活性和选择性,延长催化剂的使用寿命,减少腐蚀性。
- 赵强孟双明王俊丽郭永樊月琴李忠
- 关键词：有机合成化学甲醇氧化羰基化法碳酸二甲酯铜基催化剂
- CO和CH_3O在Cu_2O(111)表面吸附特性及共吸附的理论研究被引量：6
- 2010年
- 基于密度泛函理论,采用广义梯度近似方法结合周期平板模型,对Cu2O(111)非极性表面上CO和CH3O的吸附和共吸附进行了系统的研究.计算了CO以4种吸附模式和CH3O以O端在Cu2O(111)表面上的吸附,通过对不同吸附位置的吸附能、几何构型参数和Mulliken电荷的计算和比较发现,Cu2O(111)表面上配位未饱和铜离子(CuCUS)为CO的活性吸附位;配位饱和铜离子(CuCSA)为CH3O的活性吸附位.CO和CH3O吸附于Cu2O(111)表面后,表面弛豫现象明显改善.CO和CH3O与Cu2O(111)表面能够形成共吸附体系,CO和CH3O之间的相互作用力达到75.89 kJ/mol,为典型的化学作用,有助于促进CO和CH3O反应形成表面物种CH3OCO,计算结果与实验事实一致.
- 章日光郑华艳王宝俊李忠
- 关键词：COCH3O密度泛函理论
- 甲醇液相氧化羰基化合成碳酸二甲酯催化剂的研究进展被引量：3
- 2006年
- 甲醇液相氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)的催化类型主要有铜负载型、钴配合物型和钯铜复合型三种。其中铜负载型CuCl催化体系已经工业化,但由于Cl-的丢失而引起催化剂活性的下降及反应生成的盐酸对设备腐蚀等,需要采取添加配位体或助剂稳定Cl-或取代Cl-等方法来解决。取代Cl-是一种新的研究方向,具有工业应用前景。
- 赵强李忠谢克昌
- 关键词：甲醇碳酸二甲酯催化剂
- 浆态床合成二甲醚用CuZnAlSi催化剂的完全液相法制备及表征被引量：9
- 2009年
- 采用完全液相法制备了不同SiO2含量的二甲醚(DME)合成CuZnAlSi双功能催化剂,并在浆态床反应器中评价其催化反应活性,通过in-situXPS、XRD、BET、NH3-TPD等方法对其物理化学性能进行研究。结果表明,CuZnAl催化剂中加入SiO2组分,能够促进活性组分Cu的分散,并通过与AlOOH的作用调变催化剂的孔结构和表面酸性,从而提高催化剂在DME合成反应中的活性。准原位XPS表征结果显示,还原后的催化剂表面Cu0和ZnO共同构成DME合成反应中的甲醇合成活性中心。SiO2的加入可能导致Cu、Zn和Al组分间的相互作用减弱,催化剂稳定性降低。
- 李志红黄伟樊金串左志军谢克昌
- 关键词：二甲醚浆态床反应器
- 尿素直接醇解合成碳酸二甲酯研究进展被引量：9
- 2008年
- 综述了尿素直接醇解合成碳酸二甲酯的热力学,反应工艺和相应催化剂的研究进展。反应工艺主要为间歇和连续工艺,间歇工艺操作简单、但受热力学影响,产品产率较低且后续产物分离困难;连续工艺可使产物及时移出,提高产率,且后续分离变得相对简单。对两种工艺所用催化剂进行了讨论。
- 孟凡会黄海彬任军李忠
- 关键词：尿素甲醇碳酸二甲酯
