广西壮族自治区科技攻关计划(12118008-12-3)
- 作品数：10 被引量：14H指数：2
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- 氧化石墨烯固载四(对-羧基苯基)锰卟啉催化氧化甲苯被引量：1
- 2018年
- 为模拟细胞色素P-450酶催化活性空腔,提高昂贵金属卟啉的催化使用效率,采用改进的Hummers法制备氧化石墨烯,通过π-π非共价键以及配位作用制得氧化石墨烯固载四(对-羧基苯基)锰卟啉的仿生催化材料。采用红外可见光谱(FT-IR)、紫外可见光谱(UV-Vis)、热重分析(TG)、扫描电镜(SEM)、比表面积测试(BET)和X射线光电子能谱分析(XPS)等技术对此催化材料进行表征,并运用于催化氧化甲苯的性能研究。研究结果表明,在较优条件(170℃,0.8 MPa)下,用含0.5 mg四(对-羧基苯基)锰卟啉的催化材料催化氧气氧化甲苯可以重复使用4次,其催化氧化甲苯的平均转化率为12%,醇酮产率为5%,基本保持四(对-羧基苯基)锰卟啉对甲苯的催化活性。这表明氧化石墨烯对四(对-羧基苯基)锰卟啉的固载作用能提高金属卟啉的催化使用效率,降低金属卟啉核心催化剂的成本,具有较好的应用价值。
- 原汝迅黄冠晏超高钰贵覃欢郭勇安李泽辉郑永宁
- 关键词：氧化石墨烯催化氧化甲苯
- 硫化铅固载四(五氟苯基)锰卟啉催化氧化环己烷被引量：3
- 2017年
- 为模拟细胞色素P-450酶中轴向配体活性调节作用,通过离子键和配位键作用将四(五氟苯基)锰卟啉固载到硫化铅晶体上,以此获得仿生催化材料[Mn TPFPP/Pb S]。该催化材料形态与结构的表征采用UV-Vis、FT-IR、XRD、TG、BET、SEM和XPS等技术进行解析。同时在无任何溶剂和还原剂的条件下,对[Mn TPFPP/Pb S]催化氧化环己烷的性能进行研究。结果表明:在较优的催化条件下(145℃,0.8 MPa),用仅含0.94×10-6mol Mn TPFPP Cl的催化材料[Mn TPFPP/Pb S]可重复催化氧气氧化环己烷6次,催化效能平均值为环己烷转化率24.61%,酮醇产率16.25%,选择性66.21%,转化数5.40×105,相比Mn TPFPP Cl具有更好的催化活性和重复使用性。由此说明载体硫化铅对四(五氟苯基)锰卟啉[Mn TPFPP Cl]具有促进其催化作用能力和保护金属卟啉免遭氧化破坏的作用。
- 王培黄冠刘垚王未来郭勇安
- 关键词：硫化铅环己烷
- 硫化镉固载四(4-羧基苯基)锰卟啉催化氧化环己烷被引量：2
- 2017年
- 为了模拟细胞色素P-450酶中巯基的轴向配位作用功能,将四(4-羧基苯基)锰卟啉(Mn TCPPCl)固载到载体硫化镉上,得到硫化镉固载四(4-羧基苯基)锰卟啉(Mn TCPP/Cd S)催化材料。用电感耦合等离子体发射光谱法(ICP-AES)、紫外—可见光谱(UV-Vis)、红外光谱(FT-IR)、热重分析(TG)、扫描电镜(SEM)、比表面积测试法(BET)、X-射线光电子能谱(XPS)对催化材料的形态和结构进行表征,并考察其催化氧气氧化环己烷的性能。实验结果表明:在最佳反应条件(155℃,0.8 MPa,1 mg Mn TCPPCl)下,固载催化材料(Mn TCPP/Cd S)可以循环催化氧化环己烷9次,环己烷转化率22.04%,醇酮产率13.94%。与未固载的Mn TCPPCl相比,环己烷的转化率和酮醇产率分别提高9.16%和8.31%,表现出良好的催化性能和重复使用性,具有较高的工业应用价值。
- 刘垚黄冠国文馨郭勇安赵树凯危素娟
- 关键词：硫化镉环己烷
- 壳聚糖接枝四(对-羧基苯基)钴卟啉对氧化乙苯的催化作用被引量：1
- 2014年
- 为研究壳聚糖接枝四(对-羧基苯基)钴卟啉(Co TCPP)的催化性能,采用酰化反应方法制备了壳聚糖接枝四(对-羧基苯基)钴卟啉(Co TCPP-CTS)催化材料,用紫外可见光谱仪(UV-vis)、傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、X射线扫描仪(XRD)、热重分析仪(TG)和透射电镜(TEM)技术对其进行表征,并用于催化空气氧化乙苯研究。催化结果表明:在最佳反应条件下(140℃,0.8 MPa),含有0.3 mg的Co TCPP Cl的壳聚糖固载四(对-羧基苯基)钴卟啉可以重复催化4次,反应时间2.5 h,乙苯转化率平均为10.4%,醇酮选择性平均为85.6%,醇酮产率平均为8.86%。这说明此催化材料保持了原有Co TCPP Cl的催化活性,并能高效重复使用。壳聚糖是一种良好的载体,在催化反应过程中对金属卟啉有良好的保护和促进作用。
- 彭艳黄冠曾凯王培郭勇安
- 关键词：壳聚糖接枝乙苯
- 纳米孔壳聚糖固载四(p-磺酸基苯基)铁卟啉催化氧化乙苯被引量：1
- 2015年
- 为了模拟细胞色素P-450酶催化活性空腔,最大发挥固载金属卟啉的催化活性功能。研究以纳米孔壳聚糖微球(np-CTS)作为载体,通过离子键接枝四(p-磺酸基苯基)铁卟啉(Fe TPPSO3H),制备相关的纳米孔壳聚糖固载金属卟啉仿生催化材料(Fe TPPSO3-H3+N-np-CTS)。采用紫外可见光谱(UV-Vis)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、X-射线衍射技术(XRD)、差热分析技术(TG),比表面测试(BET)和扫描电镜技术(SEM)对该催化材料进行形态与结构的表征。研究其催化氧化乙苯性能。实验结果表明:在最佳的温度(140℃),压力(0.8 Mpa)和1 mg的催化剂(Fe TPPSO3H)用量反应条件下,催化剂可再重复使用4次,平均的乙苯转化率为52.72%,选择性为63.85%,醇酮产率为33.67%,催化剂转化数为3.39×106。与相应无孔的壳聚糖固载金属卟啉仿生催化材料及未固载金属卟啉的催化性能相比,其催化氧气氧化乙苯生成主要产物的收率分别提高9.54%和2.40%。这表明纳米孔壳聚糖固载四(p-磺酸基苯基)铁卟啉催化剂材料,具有更好的催化性能。
- 卫炎勋黄冠刘垚陈祥凤郭勇安赵树凯
- 壳聚糖固载四(p-磺酸基苯基)钴卟啉催化乙苯氧化作用被引量：1
- 2014年
- 为了进一步研究壳聚糖固载四(p-磺酸基苯基)钴卟啉催化氧化乙苯的性能,将四(p-磺酸基苯基)钴卟啉通过离子键接枝壳聚糖制备高分子催化材料Co TPPSO3-H3+N-CTS,用紫外可见光谱(UV-Vis)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、X-射线衍射技术(XRD)、差热分析技术(TG)和透射电镜技术(TEM)对该催化材料进行结构表征,并研究其催化氧气氧化乙苯的作用。结果表明,在较优的温度(140℃)和氧气压力(0.8 MPa)反应条件下,用含有1 mg Co TPPSO3H的固载催化材料可重复使用催化氧化乙苯8次,其平均乙苯转化率为17.7%,苯乙醇和苯乙酮的选择性为76.4%,相应的醇酮产率为13.5%,催化剂转化数为3.62×105。这表明壳聚糖通过离子键接枝和氨基配位固载的四(p-磺酸基苯基)钴卟啉不仅具有较好的催化性能,还提高了金属卟啉的重复使用催化效率。
- 蔡景莉黄冠莫林强卫炎勋郭勇安
- 关键词：壳聚糖乙苯
- 纳米孔壳聚糖接枝四(对-羧基苯基)锰卟啉催化氧化乙苯被引量：3
- 2015年
- 为模拟细胞色素P-450酶的催化空腔场所,提高壳聚糖接枝四(对-羧基苯基)锰卟啉(Mn TCPP)的催化活性。采用冷冻干燥法制备纳米孔壳聚糖(np-CTS),并用酰化反应接枝四(对-羧基苯基)锰卟啉获得仿生催化材料―Mn TCPP/np-CTS,同时制备相应的无孔催化材料―Mn TCPP/nonp-CTS。用紫外可见光谱(UV-vis),傅里叶变换红外光谱(FT-IR),X射线(XRD),热重分析(TG)和扫描电镜(SEM)技术对其进行表征,并用于催化空气氧化乙苯研究。催化结果表明:在最佳反应条件下(145℃,0.8 MPa),纳米孔壳聚糖接枝四(对-羧基苯基)锰卟啉比无孔催化材料催化活性提高26%,醇酮收率提高38%。实验结果表明:纳米级空腔有利于充分发挥所固载的锰卟啉催化活性,最大程度地提高固载仿生催化材料的催化效率。
- 曾凯黄冠原汝迅王未来郭勇安赵树凯
- 关键词：接枝乙苯
- 多孔壳聚糖四(p-磺酸钠苯基)锰卟啉的制备及其催化性能被引量：2
- 2013年
- 为研究多孔壳聚糖金属卟啉选择催化氧气氧化甲苯的能力,以壳聚糖通过盐键和配位键固载四(p-磺酸钠苯基)锰卟啉,用UV-Vis和FT-IR波谱技术、TEM和TG对该催化材料进行结构表征,在无外加溶剂和助催化剂条件下探索其催化性能。结果表明:在优化反应条件(温度180℃,压力0.8MPa)下,多孔壳聚糖四(p-磺酸钠苯基)锰卟啉催化氧化甲苯的转化率为15.3%,醛醇产率5.5%,多孔壳聚糖四(p-磺酸钠苯基)锰卟啉对甲苯的催化效能分别比无孔壳聚糖四(对-磺酸钠苯基)锰卟啉和四(对-磺酸钠苯基)锰卟啉的提高了16.8%和49.3%。壳聚糖通过盐键和配位键固载金属卟啉提高了金属卟啉的重复使用性能,并增强了催化甲苯的能力。
- 胡耀东黄冠蔡景莉胡伟伟郭勇安危素娟
- 关键词：壳聚糖甲苯
- 壳聚糖接枝四(4-羧基苯基)钴卟啉催化氧化环己烷被引量：2
- 2013年
- 为了探究壳聚糖接枝四(4-羧基苯基)钴卟啉[Co TCPP/CTS]的催化性能,将四(4-羧基苯基)钴卟啉接枝固载到壳聚糖,并用紫外光谱、傅立叶红外光谱、X射线衍射、热重分析和比表面等技术对其进行结构表征。在无外加溶剂条件下,探索了Co TCPP/CTS选择性催化空气氧化环己烷的性能。结果表明,在较佳催化条件下(160℃和0.8 MPa),固载催化剂(含1.13×10-6mol Co TCPP)可连续有效重复使用催化8次,其平均的环己烷转化率15.8%,产率11.7%,转化数2.4×106,比相应未接枝的催化剂有更好的催化性能。
- 沈莉黄冠蔡景莉彭艳曾凯郭勇安
- 关键词：壳聚糖环己烷
- 硫化铅固载四(对-羧基苯基)铁卟啉催化氧化乙苯被引量：2
- 2018年
- 为模拟半胱氨酸中巯基硫原子轴向配位调节细胞色素P-450酶催化活性的功能,用超声法合成球棒状硫化铅微晶,通过配位作用制备硫化铅固载四(对-羧基苯基)铁卟啉催化材料(Fe TCPP/Pb S)。采用扫描电镜、紫外—可见光谱、红外光谱等手段对催化材料进行表征,以氧气为氧源催化乙苯氧化。结果表明,硫化铅固载四(对-羧基苯基)铁卟啉较未固载铁卟啉具有更高的催化活性,醇酮收率高达41.9%,催化剂可重复使用4次,其催化活性基本保持不变,实现了温和条件下高效催化乙苯氧化获得目标产物及催化剂的回收利用。
- 王未来黄冠高钰贵郭勇安赵树凯
- 关键词：硫化铅固载金属卟啉乙苯
