国家自然科学基金(21103180)
- 作品数：4 被引量：36H指数：4
- 相关作者：李金哲陈景润魏迎旭徐舒涛王全义更多>>
- 相关机构：中国科学院中国科学院大学武汉理工大学更多>>
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- 相关领域：理学化学工程更多>>
- Methyl Halide to Olefins and Gasoline over Zeolites and SAPO Catalysts：A New Route of MTO and MTG被引量：8
- 2012年
- 到更有用的更高的烃的甲烷的合理、有效的变换是天然气利用的最重要的话题之一。尽管到珍贵混合物的甲烷激活和它的变换吸引增加的注意，甲烷变换经常为 syngas 通过消费精力的步以间接方法被做从甲烷改过的蒸气的生产。一些有希望的结果看起来为从甲烷的高增值产品的生产具有为一种选择和潜在的线路的发展的意义。到更高的烃的甲烷的有效变换能作为中介经由甲基卤化物被认识到。在 halomethane 的生产以后，他们能在修改沸石和 SAPO 上被转变到汽油和轻石蜡分子的筛。高变换效率和选择显示了工业申请的可行性。研究在基本研究和工业申请从观点获得了最近成长的兴趣。反应机制上的学习从甲基卤化物使 CC 契约建设的可能的线路清楚些，它是到更高的烃的 C1 反应物变换的重要问题。氢卤化物产生没在反应机制和催化剂的结构稳定性上在甲基卤化物变换期间施加明显的影响。这评论处理这个领域和注释的进化要探索的优点和缺点经由甲基卤化物发送为新、持续的 methane-to-olefins (MTO ) 和 methane-to-gasoline (MTG ) 的开发被阻止。
- WEI YingxuZHANG DazhiLIU ZhongminSU Bao-Lian
- HZSM-22和SAPO-11催化甲醇转化制烯烃(MTH)反应:酸强度对反应和失活机理的影响（英文）被引量：7
- 2015年
- 从煤、生物质或天然气出发经甲醇制烯烃正在成为最重要的非石油路线低碳烯烃和液态燃料的生产途径.基于SAPO-34和HZSM-5催化剂,甲醇制低碳烯烃(MTO),甲醇制丙烯(MTP)和甲醇制汽油(MTG)已经实现了工业化.与此同时,甲醇制烯烃反应机理也一直是学术界和工业界研究的焦点,然而由于甲醇转化机理十分复杂,且往往受多种因素的影响,使得机理研究工作至今未给出明确详尽的结论.据文献报道,在具有较大笼或交叉孔道结构的SAPO-34,SSZ-13和Hβ催化剂上,甲醇转化主要是通过烃池机理进行.烃池物种包括多甲苯及其对应的质子化产物.随着HZSM-5上甲醇转化双循环机理的提出,近期人们开始关注一维孔道分子筛上的甲醇转化反应,试图通过抑制芳烃循环使得甲醇转化主要通过烯烃甲基化裂解机理进行,发现在具有一维十元环孔道结构的HZSM-22分子筛上甲醇转化能够达到这一效果,产物主要以C3+烯烃为主,乙烯的生成较少.该催化体系的发现对于甲醇制丙烯过程的开发具有重要的意义,然而除了分子筛的拓扑结构,催化剂的酸强度对甲醇转化也具有重要的影响,值得深入研究.为此,本文采用同位素切换/共进料实验,色质谱(GC-MS),热分析(TGA)以及原位红外实验(in situ FTIR)等技术系统研究两种一维十元环结构分子筛HZSM-22和SAPO-11酸强度对于甲醇转化和催化剂失活机理的影响,为开发新型催化剂和优化反应条件以调节产物选择性提供理论指导.12C/13C-甲醇切换实验表明,HZSM-22和SAPO-11催化的甲醇转化机理主要是烯烃循环,然而由于酸强度的差异导致两种分子筛上甲基化反应和裂解反应对烯烃最终产物分布贡献不同.对于HZSM-22分子筛,催化活性较高,当反应温度低于400o C时,产物以C5+高碳烃为主,随着反应温度的升高,产物以C2–C4低碳烃为主,且乙烯的增长速率高于丙烯;对于SAPO-11分子筛,催化�
- 王金棒李金哲徐舒涛郅玉春魏迎旭何艳丽陈景润张默之王全义张雯娜武新强郭新闻刘中民
- 关键词：SAPO-11甲醇制烯烃酸强度
- 程序升温条件下甲醇转化反应及流化床催化剂SAPO-34的积碳被引量：13
- 2012年
- 在流化床反应条件下进行了SAPO-34催化的甲醇转化的程序升温反应,并分析了不同反应温度阶段的积碳产物.结合对反应流出物的检测结果和热分析及色质联用分析确定的积碳物种变化,解释了程序升温反应过程中甲醇转化特殊的变化趋势.在程序升温甲醇转化的积碳产物中,除芳烃外,还有一种饱和的多环烷烃积碳物种,它的生成影响了烃池活性中心的形成并引起甲醇转化在低温反应阶段的失活.甲基取代苯和甲基取代金刚烷是低温条件下SAPO-34催化的甲醇转化产生的主要积碳产物,它们在升温过程中会向甲基取代萘以及稠环芳烃转变.积碳物种的演变对应了甲醇转化在起始反应阶段(300～325oC)的反应活性升高和此后(325～350oC)的失活以及在更高温度阶段(350～400oC)活性的恢复.在反应性能评价和积碳分析基础上,首次提出了一种与金刚烷类积碳物种生成相关的低温甲醇转化的失活机理.
- 袁翠峪魏迎旭李金哲徐舒涛陈景润周游王全义许磊刘中民
- 关键词：甲醇转化积碳程序升温反应失活
- 以一种新型Gemini表面活性剂作为介孔模板剂通过转晶过程合成介孔ZSM-5分子筛
- 本文以一种新型Gemini表面活性剂,丙撑基双（十八烷基二甲基氯化铵）[C18H37-N+-（CH3）2-C3H6-N+-（CH3）2-C18H37]Cl2(C18-3-18),作为介孔模板剂,采用水热合成法在不同的晶化...
- 王全义魏迎旭田鹏苏宝连刘中民
- 关键词：双模板法GEMINI型表面活性剂晶化过程
- 文献传递
- 甲醇制烯烃:从基础到应用
- <正>甲醇制烯烃(Methanol-to-Olefin,MTO)过程是联系煤化工和石油化工的桥梁。通过这一反应能够实现从非石油资源(煤或天然气资源)生产重要的石油化工产品-低碳烯烃的过程。大连化物所在MTO催化剂、MTO...
- 刘中民
- 关键词：甲醇烯烃分子筛反应机理
- 文献传递
- Hβ分子筛催化MTO反应过程中碳正离子生成的核磁观测及其与酸性的关系
- 采用固体核磁共振技术,利用三种生成碳正离子的方法,研究了一组Si/Al系列变化的Hβ分子筛的酸性与反应生成的碳正离子的关系。结果表明:密闭状态反应时,催化剂表面需要有一定的气相甲醇才能发生MTO反应,此时能观测到五甲基环...
- 张默之徐舒涛魏迎旭李金哲巩雁军陈景润王金棒周游王全义刘中民
- 文献传递
- 酸强度和孔道限域效应对H-ZSM-5催化MTO反应的影响
- <正>甲醇制烯烃(MTO),可以把储量丰富的煤、天然气转化为低碳烯烃,是目前为止最有可能替代传统石油路线的新工艺。研究分子筛催化MTO反应机理[1],探索乙烯和丙烯的变化规律对推动MTO反应至关重要。ZSM-5分子筛催化...
- 张雯娜郑安民褚月英易先锋张默之徐舒涛王金棒魏迎旭刘中民
- 关键词：酸强度
- 文献传递
- 以一种新型Gemini表面活性剂作为介孔模板剂通过转晶过程合成介孔ZSM-5分子筛被引量：8
- 2014年
- 将一种新型Gemini表面活性剂,丙撑基双(十八烷基二甲基氯化铵)[C18H37(CH3)2–N+–(CH2)3–N+–(CH3)2C18H37]Cl2(C18-3-18),作为介孔模板剂用于水热法合成介孔ZSM-5分子筛.结果表明,在130 oC低温晶化即可高效合成介孔ZSM-5分子刷.C18-3-18的加入量可影响到所合成介孔ZSM-5分子筛的相对结晶度和织构性质,它的形成遵从一个转晶过程.在合成初期,凝胶中介孔模板剂C18-3-18的使用导向了介孔材料的生成;随后在TPABr的模板作用下,介孔材料慢慢转晶生成具有MFI结构的介孔ZSM-5;然后所合成的介孔ZSM-5晶粒进一步长大并聚集形成块状颗粒,同时产生晶间介孔.C18-3-18作为介孔导向剂不仅可用于合成介孔ZSM-5分子筛,也可用于其它介孔分子筛的合成中.
- 王全义魏迎旭徐舒涛张默之孟霜鹤樊栋齐越李金哲于政锡袁翠峪何艳丽徐庶亮陈景润王金棒苏宝连刘中民
- 关键词：双模板法GEMINI型表面活性剂
- SAPO-11和ZSM-22上甲醇转化反应的对比研究
- 本文对比研究了两种酸性不同的一维十元环直孔道体系的分子筛(SAPO-11和ZSM-22)上的甲醇转化反应,并采用同位素标记实验进一步探讨了结构相同酸性不同的分子筛上甲醇转化的反应机理;结果表明:在上述两种分子筛上烯烃甲基...
- 王金棒魏迎旭李金哲徐舒涛何艳丽王全义周游陈景润张默之刘中民
- 文献传递
- 甲醇制烯烃基础研究及工业化进展
- <正>甲醇制烯烃(Methanol-to-Olefin,MTO)过程是联系煤化工和石油化工的桥梁。通过这一反应能够实现从非石油资源(煤或天然气资源)生产重要的石油化工产品-低碳烯烃的过程。大连化物所在MTO催化剂、MTO...
- 刘中民
- 关键词：甲醇烯烃分子筛反应机理
- 文献传递
